锂硫电池中，多硫化物转化慢会加剧穿梭效应和容量衰减。本文以 ZnS 为母体，引入 Mn、Fe、Co、Ni、Cu 阳离子掺杂，系统调控多硫化物吸附强度，发现催化活性与吸附强度之间呈现火山型关系，其中 Co₀.₁₂₅Zn₀.₈₇₅S 具有最优催化效果。理论计算通过 DFT 吸附能、d 带中心、Bader 电荷、差分电荷密度、COHP/iCOHP 和微观动力学模型，说明中等吸附强度有利于同时促进 Li₂S₄ 转化和 Li₂S₂/Li₂S 脱附。

玻璃态和玻璃陶瓷固态电解质具有较高离子电导率，但无序结构如何影响 Li⁺ 迁移仍缺少原子尺度解释。本文建立 Li–P–S 体系深度学习势函数，比较晶态、玻璃态和玻璃陶瓷 Li₃PS₄，发现无序玻璃相和界面相可以促进 Li⁺ 跳跃、相间交换和晶相内协同扩散。作者进一步用机器学习 softness 描述符，将局部结构无序程度与 Li⁺ 迁移能力联系起来，解释无序结构提高室温离子电导率的原因。

高硫载量和贫液条件能够提高锂硫电池的能量密度，却会使界面多硫化物浓度急剧升高，产生不同于常规稀溶液体系的反应路径。本文利用原位液相电镜直接观察到，高浓多硫化物在催化剂附近形成高浓度界面层，并进一步分相为液滴状致密相。这些液滴先在催化剂表面诱导 Li₂S 成核，随后吸附到已有晶核上，继续推动 Li₂S 生长。理论计算进一步表明，多硫化物聚集会引起结构畸变、能隙收窄和 S p–Ru d 轨道杂化增强，从而促进高浓界面中的集体电荷转移。

流动锌浆料可以通过外部储罐调节储能容量，但锌颗粒在循环中容易聚集、沉降和过度生长，最终使浆料失去流动性。本文将纳米锌、纳米中空碳导电网络、PVP分散剂和3-巯基-1-丙醇（MPA）配体组成流动锌浆料，通过配体限域稳定锌纳米晶，实现均匀、可逆的Zn/Zn²⁺转化。优化后的锌浆料库仑效率达到99.94%，连续运行5128小时；与MnO₂和O₂正极匹配后，进一步验证了其在长循环和持续放电储能中的应用潜力。理论计算通过分子动力学、DFT结合能与吸附能计算、静电势分析和有限元模拟，解释MPA如何调控Zn²⁺溶剂化和锌沉积过程。

高电压锂金属电池需要电解液在4.6 V以上保持稳定，但常规非氟溶剂容易氧化，高浓盐和氟化溶剂又面临成本、环境及分解副产物问题。本文发现，羧酸酯溶剂的主要失效路径是羰基α-H触发的α-氧化。作者将乙酸甲酯（MA）的α-H全部替换为甲基，设计出非氟溶剂三甲基乙酸甲酯（MTMA），阻断溶剂氧化，并用于高电压Li/LRMO电池和安时级软包电池。理论计算表明，MA自由基阳离子最容易通过α-C–H断裂形成稳定自由基；去除α-H后，该低能分解路径被关闭。即使MTMA及其他无α-H分子的HOMO更高，其实际氧化稳定性仍明显提升。